I 1959 fik Peter O'Toole sine første roller på TV, men hans store gennembrud blev rollen som den historiske britiske officer, T.E. Lawrence, der under Første Verdenskrig rejste Mellemøsten tyndt for at sætte de arabiske stammer op mod det tyrkiske overherredømme. Hovedrollen i »Lawrence of Arabia« (1962) var først blevet tilbudt Marlon Brando og Albert Finney, der begge afviste den, men Peter O’Toole kastede sig med stor energi ind i filmproduktionen, der kom til at vare flere år. Filmen gjorde et stort indtryk på datiden, ikke mindst hos det kvindelige publikum, der idoliserede det fjerne blik i O’Tooles blå øjne. Noel Coward indvendte, at Peter O’Toole var alt for flot en mand i forhold til den virkelige, mere almindelige T.E. Lawrence, og spøgte med, at hvis O’Toole havde set endnu bedre ud, havde de været nødt til at kalde filmen Florence of Arabia.